我院王春棟副教授課題組研究成果在《應用催化B:環境》上發表

作者: 时间:2020-04-25 点击数:

近日,《应用催化B:环境》(Applied catalysis B:Environmental)期刊在线发表了光学与电子信息学院王春栋副教授课题组的题为“Synergistic Coupling of NiTe Nanoarrays with RuO2and NiFe-LDH Layers for High-efficiency Electrochemical-/photovoltage-Driven Overall Water Splitting”的研究成果。光学与电子信息学院博士研究生孙华传和石河子大学杨觉明副教授为论文共同第一作者,王春栋副教授为论文的通讯作者。

衆所周知,氫燃料因爲燃燒值高,産物綠色無汙染,所以被認爲是下一代可持續燃料能源載體。電化學催化水分解主要包括兩個半反應,即陰極氫氣析出反應(HER)和陽極氧氣析出反應(OER),作爲一種綠色可行的制氫方式引起人們的廣泛關注。目前,最先進的HER催化劑和OER催化劑分別是鉑基和钌基貴金屬材料。然而,這些貴金屬基催化劑受制于其高成本和稀有特點無法大規模應用。因此,設計制備低成本,高效率的水分解催化劑引起科學家及工程師的廣泛關注。

有鑒于此,華中科技大學王春棟課題組將T型碲化鎳(NiTe)納米陣列分別與二氧化钌(RuO2)和鎳鐵層狀雙氫氧化物(NiFe-LDH)耦合,從而成功合成NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH納米結構異質結。得益于界面耦合作用以及特殊的形貌,組分和電子結構,相比于單一的NiTe納米棒,NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2複合納米結構催化劑分別表現出更爲出色的電催化析氧(OER)活性和電催化析氫(HER)活性。將NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2分别作为该全水解电解槽的阳极和阴极,其只需要1.41 V的超低电压就可以驱动,即使驱动电流密度10 mA cm-2也只需要1.49 V的电压。

NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH制備流程圖

要點1.首先用水熱法將T型碲化鎳(NiTe)納米陣列生長在泡沫鎳上,緊接著再通過水熱-高溫氧化法和電沈積法分別把RuO2和NiTe@NiFe-LDH生長在碲化鎳表面從而形成NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH異質結。

NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH異質結的微觀結構形貌

要點2.NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH具有和NiTe納米陣列一樣的T型納米結構,通過SEM和TEM圖像表征可以看到RuO2納米絨和NiFe-LDH納米片均勻耦合到NiTe表面。其中NiTe和RuO2以及NiTe和NiFe-LDH之間所構建的清晰界面有利于電子的轉移,這是導致高活性HER和OER的重要原因之一。

量子力學第一性原理計算結果展示,其中a圖爲NiTe@RuO2複合納米材料異質結中的NiTe,RuO2和NiTe@RuO2原子結構模型;b圖爲NiTe,RuO2以及NiTe@RuO2差分電荷密度圖;c圖爲氫吸附自由能的大小;d圖是NiTe,RuO2以及NiTe@ RuO2的價帶譜分析

要點3.實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明NiTe和RuO2之間所構建的界面有利于電子從RuO2转向NiTe,这有利于降低电催化析氢的水分解沃尔默步骤(Volmer step)和氢析出塔菲尔步骤(Tafel step)的反应阻碍,从而导致NiTe@RuO2表現出的超高HER活性。具體而言,NiTe@RuO2驱动电流密度10 mA cm-2只需要19 mV的超低过电势,这明显超过了商业Pt/c催化剂。

NiTe@RuO2及相關對比材料的HER性能參數

NiTe@RuO2和NiTe@NiFe-LDH的OER性能對比

要點4.NiTe@NiFe-LDH在碱性环境下只需要218 mV的低过电势就可以驱动10 mA cm-2的電流密度,比貴金屬RuO2的催化性能好了很多。于此同時,NiTe@NiFe-LD還展現出較好的穩定性,說明其具有一定的實用價值。

將NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2分別作陽極和陰極組裝成全水解電池産氫氣和氧氣的性能參數和實物圖

要點5.將NiTe@NiFe-LDH和NiTe@RuO2分别作为该全水解电解槽的阳极和阴极,其只需要1.41 V的超低电压就可以驱动,即使驱动电流密度10 mA cm-2也只需要1.49 V的电压。更有趣的是用1.5V的太阳能电池来驱动该全水解电解槽也能快速的电解水产氢气和氧气,说明该系统可以促进电解水产氢气和氧气的规模化应用。

該工作得到國家重點研發計劃,國家自然科學基金面上項目以及華中科技大學自主創新基金等項目的資助。該工作還得到唐江院長等合作者的支持和幫助,在此一並表示感謝。

论文信息:Huachuan Sun, Jue-Ming Yang, Jian-Gang Li, Zhishan Li, Xiang Ao, Yi-Zhe Liu, Yi Zhang, Chundong Wang* Jiang Tang

Synergistic Coupling of NiTe Nanoarrays with RuO2and NiFe-LDH Layers for High-efficiency Electrochemical-/photovoltage-Driven Overall Water Splitting,Appl. Catal. B: Environment, 2020,118988.

DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.118988.

論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.118988

該工作被“催化計”公衆號推送報道:https://mp.weixin.qq.com/s/A0OZllnK6eu-hmDI13mLBA

該課題組2020年在電催化領域也取得了系列的研究成果:

1.Y. Zhang, J. Xu, L. Lv, A.W. Wang, B.S. Zhang, Y.G. Ding,C.D. Wang*, Electronic engineering of CoSe/FeSe2 hollow nanosphere for efficient water oxidation,Nanoscale, DOI: 10.1039/D0NR01809K.

2.Y. Zhang, X.B. Gao, L. Lv, J. Xu, H.F. Lin, Y.G. Ding,C.D. Wang*,Tailoring π-Symmetry Electrons in Cobalt-Iron Phosphide for Highly Efficient Oxygen Evolution,Electrochim. Acta, 2020, 341, 136029.

3.Z.S. Li, J.-G. Li, X. Ao, H.C. Sun, H.K. Wang, M.-F. Yuen,C.D. Wang*, Conductive metaleOrganic frameworks endow high-efficient oxygen evolution of La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3perovskite oxide nanofibers, Electrochim. Acta, 2020, 334, 135638.

4.X.Y. Xue, F. Yu*, J.-G. Li, G. Bai, H.F. Yuan, J. Hou, B.H. Peng, L. Chen, M.-F. Yuen, G. Wang, F. Wang*,C.D. Wang*, Polyoxometalate Intercalated NiFe Layered Double Hydroxides for Advanced Water Oxidation,Int. J. of Hydrogen Energy, 2020, 45, 1802-1809.

5.Z.S. Li, L. Lv, X. Ao, J.-G. Li, H.C. Sun, P.D. An, X.Y. Xue, Y. Li, M. Liu,C.D. Wang*, M.L. Liu*,An effective method for enhancing oxygen evolution kinetics of LaMO3 (M=Ni, Co, Mn) perovskite catalysts and its application to a rechargeable Zinc–air battery,Appl. Catal. B-Environ., 2020, 262, 118291.

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