《Chem》刊發我院王成亮團隊共轭配位聚合物材料研究新進展

作者: 时间:2021-03-31 点击数:

由含有NH2OHSH官能團的共轭有機配體與過渡金屬離子形成的共轭配位聚合物材料(Conjugated coordination polymers, CCPs),可以通過金屬中心與有機配體之間的d電子耦合促進電荷的離域,具有良好的導電性,使其在諸多領域(半導體、超導體、存儲、氣體吸附、傳感等)中具有潛在的應用前景。但是,共轭配位聚合物材料的化學態在科學界仍存在爭議,明確其化學態和結構對于准確地厘清相關的結構-性能關系、進一步優化材料的性能具有重要的意義。

近日,我院王成亮教授課題組根據前期的工作基礎和文獻分析,揭示了CCPs的化學狀態和結構,並對理想結構和實際化學態、材料的可控合成、以及電化學反應過程進行了深入探討,進一步加深了對CCPs的理解。相關成果在線發表于Chem上(DOI: 10.1016/j.chempr.2020.12.007)。

                    

王成亮教授課題組在揭示共轭配位聚合物的化學結構及其在儲能電池中的應用方面做了一系列開創性的工作(Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 14731Chem. Commun. 2019, 55, 10856)。例如,利用平面型配體1,2,4,5-苯四胺(BTA)與NiII)自組裝形成一維鏈狀共轭配位聚合物材料(Ni-BTA),通過元素分析、價鍵特征、是否存在平衡離子和自由基等的各種表征,確定了Ni-BTA的化學組成和化學態,在此基礎上通過控制合成速率獲得了高結晶性材料。隨後,利用鈉離子電池中氧化還原反應引起的化學狀態的變化,揭示原始材料化學結構;並結合多種表征手段,例如催化合成、電子順磁共振(EPR)、擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)等,深入研究循環過程中的材料化學結構的變化,並進一步通過理論計算進行了驗證。這些結果加深對Ni-BTA結構的理解,也爲進一步揭示另一個CCPsNi-TTO, TTO= tetrathiooxalate)的化學結構提供了借鑒。基于此,王成亮教授等人對文獻中報道的各種不同的結果進行剝繭抽絲,深入分析共轭配位聚合物的化學態,並進一步指出CCPs面臨的挑戰和前景。

1. CCPsM-X4 (X = NHOS)次級結構單元可能的化學態

該工作以綜述的形式發表在近期的Chem(《Cell》姊妹刊,影響因子:19.73)上。博士後樊坤博士生張晨陽爲該文的共同第一作者,王成亮教授爲通訊作者。上述研究工作得到了國家自然科學基金和中國博士後基金等項目的資助。


原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420306392


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